Чтобы пресечь связи восставших городов на восточном берегу Эгейского моря, Дарий I собрал большой флот, который нанёс поражение грекам в сражении близ острова Леде, неподалёку от Милета. Восстание греческих городов в Малой Азии было жестоко подавлено. Помощь Афин явилась поводом для объявления Дарием I войны эллинскому миру по ту сторону Эгейского моря.

Против греческих государств Дарий I совершил два больших военных похода. Первый состоялся в 492 году до н.э., когда царь послал в Грецию войско под командованием своего зятя Мардония. Сухопутная армия шла по южной части Фракии, а флот двигался вдоль морского побережья. Однако во время сильного шторма у Афонского мыса большая часть флота персов погибла, а их сухопутные войска, лишившись поддержки с моря, стали нести большие потери в частых столкновениях с местным населением. В конце концов Мардоний решил вернуться назад.

В 491 году до н.э. Дарий I направил в Грецию послов, которые должны были привести к покорности свободолюбивых греков. Ряд небольших греческих городов-государств не устоял и признал власть персов над собой. Но в Афинах и Спарте царские послы были убиты.

В 490 году до н.э. состоялся второй поход. Царь отправил против Греции большую армию под командованием опытных полководцев Датиса и Артаферна. Персидское войско на европейскую территорию доставил огромный флот. Персы разрушили город Эритрею на острове Эвбея и высадились около Марафона, всего в 28 километрах от Афин.

Именно здесь греки нанесли персам наиболее тяжёлое поражение в ходе трех греко-персидских войн — в знаменитой Марафонской битве. Произошла она 13 сентября 490 года до н.э. близ небольшого греческого селения Марафон, которому суждено было войти не только в военную историю, но и в историю международного Олимпийского движения.

Греческое войско, которым командовал опытный полководец Мильтиад (один из десяти афинских стратегов), состояло из 10 тысяч воинов-гоплитов из Афин и одной тысячи их союзников из Платей (Беотия). Примерно столько же было плохо вооружённых рабов. Спартанцы обещали прислать значительную военную помощь, но опоздали к началу битвы.